Влияние растворителя на гидропревращения терефталевой кислоты на оксидах молибдена и вольфрама

Cover Page

Cite item

Full Text

Open Access Open Access
Restricted Access Access granted
Restricted Access Subscription Access

Abstract

Катализаторы на основе оксидов молибдена и вольфрама получены in situ из карбонилов соответствующих металлов в процессе гидропревращений терефталевой кислоты и исследованы методами рентгенофазового анализа и рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии. Для проведения гидропревращений выбраны различные растворители, присутствие которых по-разному влияет на формирование катализатора и его активных центров, а также на превращения терефталевой кислоты. Среди неполярных растворителей выбран додекан, как один из наиболее часто используемых растворителей для деоксигенации, и тетралин — растворитель, обладающий H-донорными свойствами. Среди полярных растворителей выбран H-донорный растворитель этиленгликоль и вода — растворитель, наиболее соответствующий принципам «зеленой химии». Конверсия терефталевой кислоты при 350°C, начальном давлении водорода 5 МПа при использовании обоих катализаторов и проведении реакции в течение 6 ч превышает 85% во всех растворителях. Наибольшая селективность по ароматическим углеводородам достигается при использовании тетралина в качестве растворителя и WOx в качестве катализатора и составляет 97% при конверсии терефталевой кислоты 99%. При использовании воды в качестве растворителя наблюдается наименьшая селективность по ароматическим углеводородам (45–48%) как в присутствии MoOx, так и в присутствии WOx при конверсии терефталевой кислоты 85%.

Full Text

Restricted Access

About the authors

Мариям Мухтарова

Институт нефтехимического синтеза им. А. В. Топчиева РАН

Author for correspondence.
Email: vinnikova@ips.ac.ru
ORCID iD: 0000-0003-1215-6136
Russian Federation, Москва

Мария Андреевна Голубева

Институт нефтехимического синтеза им. А. В. Топчиева РАН

Email: vinnikova@ips.ac.ru
ORCID iD: 0000-0002-3741-7833

к.х.н.

Russian Federation, Москва

References

  1. Luttrell W. E., Hester R. L. Terephthalic acid // J. Chem. Health Saf. 2016. V. 23. P. 49–52. https://doi.org/10.1016/j.jchas.2016.09.005
  2. Nisticò R. Polyethylene terephthalate (PET) in the packaging industry // Polym. Test. 2020. V. 90. ID 106707. https://doi.org/10.1016/j.polymertesting.2020.106707
  3. Wang N., Liu J., Liu S., Liu G. Hydrodeoxygenation of oxygen-containing aromatic plastic wastes into cycloalkanes and aromatics // ChemPlusChem. 2024. V. 89. ID e202400190. https://doi.org/10.1002/cplu.202400190
  4. Golubeva M. A., Maximov A. L. Transition metal compounds in the hydrodeoxygenation of biomass derivatives // Renewable Sustainable Energy Rev. 2025. V. 210. ID 115153. https://doi.org/10.1016/j.rser.2024.115153
  5. Yan Z., Fan J., Zuo Z., Li Z., Zhang J. NH3 adsorption on the Lewis and Bronsted acid sites of MoO 3 (010) surface: A cluster DFT study // Appl. Surf. Sci. 2014. V. 288. P. 690–694. https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2013.10.105
  6. Jiang S., Ji N., Diao X., Li H., Rong Y., Lei Y., Yu Z. Vacancy engineering in transition metal sulfide and oxide catalysts for hydrodeoxygenation of lignin-derived oxygenates // ChemSusChem. 2021. V. 14. P. 4377–4396. https://doi.org/10.1002/cssc.202101362
  7. Zhang X., Tang J., Zhang Q., Liu Q., Li Y., Chen L., Wang C., Ma L. Hydrodeoxygenation of lignin-derived phenolic compounds into aromatic hydrocarbons under low hydrogen pressure using molybdenum oxide as catalyst // Catal. Today. 2019. V. 319. P. 41–47. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2018.03.068
  8. Mukhtarova M., Golubeva M., Sadovnikov A., Maximov A. Guaiacol to aromatics: Efficient transformation over in situ-generated molybdenum and tungsten oxides // Catalysts. 2023. V. 13. ID 263. https://doi.org/10.3390/catal13020263
  9. Mukhtarova M., Golubeva M. A., Sadovnikov A. A., Maximov A. L. Selective hydroprocessing of diphenyl ether into benzene over in situ generated MoO x and WO x // Appl. Catal. B. 2024. V. 351. ID 123999. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.123999
  10. Choi J. G., Thompson L. T. XPS study of as-prepared and reduced molybdenum oxides // Appl. Surf. Sci. 1996. V. 93. P. 143−149. https://doi.org/10.1016/0169-4332(95)00317-7
  11. Zhang X., Tang J., Zhang Q., Liu Q., Li Y., Chen L., Wang C., Ma L. Hydrodeoxygenation of lignin-derived phenolic compounds into aromatic hydrocarbons under low hydrogen pressure using molybdenum oxide as catalyst // Catal. Today. 2019. V. 319. P. 41–47. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2018.03.068
  12. Tan T., Wang W., Zhang K., Zhan Z., Deng W., Zhang Q., Wang Y. Upcycling plastic wastes into value-added products by heterogeneous catalysis // ChemSusChem. 2022. V. 15. ID e202200522. https://doi.org/10.1002/cssc.202200522
  13. Xin H., Guo K., Yang H., Hu C. Production of high-grade diesel from palmitic acid over activated carbon-supported nickel phosphide catalysts // Appl. Catal. B. 2016. V. 187. P. 375–385. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2016.01.051
  14. Moodley D. J., Van Schalkwyk C., Spamer A., Botha J. M., Datye A. K. Coke formation on WO 3 /SiO 2 metathesis catalysts // Appl. Catal. A. 2007. V. 318. P. 155–159. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2006.10.053

Supplementary files

Supplementary Files
Action
1. JATS XML
Download
2. Fig. 1. Diffractograms of MoOx and WOx obtained in situ in tetralin and ethylene glycol

Download (215KB)
Indexing metadata
3. Fig. 2. Conversion of terephthalic acid and selectivity for reaction products in different solvents in the presence of: a - MoOx, b - WOx

Download (204KB)
Indexing metadata

Copyright (c) 2024 Russian Academy of Sciences